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ISSN 1000-3665 CN 11-2202/P
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六价铬污染模拟含水层的注入型黄原胶凝胶阻截屏障试验研究

张力, 赵勇胜

张力,赵勇胜. 六价铬污染模拟含水层的注入型黄原胶凝胶阻截屏障试验研究[J]. 水文地质工程地质,2023,50(2): 171-177. DOI: 10.16030/j.cnki.issn.1000-3665.202112043
引用本文: 张力,赵勇胜. 六价铬污染模拟含水层的注入型黄原胶凝胶阻截屏障试验研究[J]. 水文地质工程地质,2023,50(2): 171-177. DOI: 10.16030/j.cnki.issn.1000-3665.202112043
ZHANG Li, ZHAO Yongsheng. Experimental research on the injectable xanthan gum gel intercepting barrier of simulated Cr(VI) contaminated aquifer[J]. Hydrogeology & Engineering Geology, 2023, 50(2): 171-177. DOI: 10.16030/j.cnki.issn.1000-3665.202112043
Citation: ZHANG Li, ZHAO Yongsheng. Experimental research on the injectable xanthan gum gel intercepting barrier of simulated Cr(VI) contaminated aquifer[J]. Hydrogeology & Engineering Geology, 2023, 50(2): 171-177. DOI: 10.16030/j.cnki.issn.1000-3665.202112043

六价铬污染模拟含水层的注入型黄原胶凝胶阻截屏障试验研究

基金项目: 国家自然科学基金项目(42072270)
详细信息
    作者简介:

    张力(1996-),男,硕士研究生,主要从事地下水污染阻截与修复技术研究。E-mail:cpslddzl@163.com

    通讯作者:

    赵勇胜(1961-),男,教授,博士生导师,主要从事污染场地的模拟控制与修复研究。E-mail:zhaoyongsheng@jlu.edu.cn

  • 中图分类号: X523

Experimental research on the injectable xanthan gum gel intercepting barrier of simulated Cr(VI) contaminated aquifer

  • 摘要:

    由于工业废物的不合理排放,大量的重金属污染物Cr(VI)进入地下环境,严重威胁着人类健康和生态环境。Cr(VI)在地下水环境中高度易迁移的特性,造成其污染修复上的困难,亟待一种绿色、经济、有效的阻截方式提高地下水对Cr(VI)的阻控能力。研究利用焦亚硫酸钠原位还原地下水中的Cr(VI),产生Cr3+作为黄原胶交联剂,形成凝胶阻截屏障,探究了各类成分对凝胶时间、黏度变化的影响及凝胶屏障对含水层的阻截效果,得到如下结论:(1)在Cr(VI)质量浓度达到200 mg/L的体系中,质量分数0.4%的黄原胶溶液在1.5 h内即可形成具有一定机械强度的凝胶;(2)凝胶具有耐盐性,适用于常见含水层,2.5~5 g/L的Na+和K+对凝胶起促进作用;(3)注入型凝胶阻截屏障能够大幅降低中砂介质的渗透系数至1×10−7 cm/s,满足地下水阻截需求。注入型凝胶屏障的形成无需引入有害物质,阻截结束后注入型屏障可经生物作用自然降解,不会长期改变含水层水力条件。研究成果可为Cr(VI)污染地下水中凝胶阻截屏障的构筑提供理论基础。

    Abstract:

    Due to the unreasonable discharge of industrial waste, a large amount of heavy metal pollutant Cr(VI) enters the underground environment, which seriously threatens human health and ecological environment. The high mobility of Cr(VI) in groundwater environment makes it difficult to repair. A green, economic and effective interception method is urgently needed to improve the ability of groundwater Cr(VI) pollution control. In this paper, sodium metabisulfite is selected as a reducing agent, and Cr3+ generated from Cr(VI) in groundwater is used as an xanthan gum crosslinking agent to form a gel blocking barrier. The influences of various components on gel time and viscosity changes and the blocking effect of gel barrier on aquifer are studied. The results indicate that (1) in the system with Cr(VI) concentration up to 200 mg/L, xanthan gum solution with 0.4% mass concentration can form gel with certain mechanical strength within 1.5 h. (2) The gel has salt resistance and is suitable for common aquifers. Na+ and K+ of 2.5−5 g/L can promote the gel. (3) The injected gel blocking barrier can significantly reduce the coefficient of permeability of medium sand media to 1×10−7 cm/s, which can meet the demand of groundwater blocking. Injection-type gel barriers are formed without the introduction of harmful substances. After the interception, injection-type gel barriers can be naturally degraded by biological action without long-term changes under the aquifer hydraulic conditions. This study provides a theoretical basis for the construction of gel barrier in chromium contaminated groundwater.

  • 铬(Cr)是工业领域使用最广泛的重金属之一,其用量也随工业生产规模不断扩大逐步增加。由于过往环保管理粗放,导致大量的Cr进入土壤和地下水,对环境安全和人类健康造成了严重威胁[1-3]。自然环境中的Cr主要以Cr(III)和Cr(VI)两种价态存在。其中Cr(III)迁移性更弱、毒性更低,在环境中危害更小[3],而Cr(VI)则是已确认的高危致癌物,故在工程中常通过将Cr(VI)转化为Cr(III)并固定以实现对Cr(VI)污染的修复[4-6]

    Cr(VI)污染的修复手段中,原位生物或化学修复技术较为常用[7],但由于Cr(VI)在地下环境中一般以阴离子形态存在,不易被介质颗粒吸附而具有很强的迁移能力[8],降低了其修复效率。对于高浓度的污染场地,若在原位修复的基础上,通过阻截手段限制污染物的迁移,则能进一步提高修复效果。

    传统阻截技术,如泥浆阻截墙等,往往伴随着土体开挖工作,并会长期改变含水层的水力条件[9]。相较而言,注入型凝胶屏障可以在地下形成临时性阻截区域的同时,避免大规模的挖掘工作[10]。一定浓度的高分子溶液或溶胶,在适当条件下(如使用交联剂),增大其黏度至失去流动性,可使整个体系变成一种外观均匀,并保持一定形态的弹性半固体,这种弹性半固体称为凝胶。通过技术手段使多聚物溶液在注入地下环境后一段时间内完成凝胶化以封堵介质孔道,即形成注入型凝胶屏障[11-12]。根据现有研究,可能适用于凝胶屏障技术的多聚物包括聚丙烯酰胺、海藻酸钠、高葡聚糖、黄原胶、液体硅胶等[13-18],其中黄原胶因其环境友好的特性受到关注。

    黄原胶是一种发酵产生的阴离子型多糖,其分子的侧链上存在羧基,可以与Cr3+发生交联反应[19],这一机理已被运用于采油工程驱油与油井堵水领域[20],并开发了一系列有机铬交联剂。但在地下直接使用Cr(III)药剂存在潜在的环境风险[21]。Cr(VI)污染场地可以通过注入还原剂产生Cr3+,从而避免了额外引入Cr3+,这为注入型黄原胶凝胶屏障的使用提供了条件。

    现有注入型凝胶屏障的研究主要侧重于凝胶的流变学特征,对污染含水层凝胶屏障的阻截性能研究尚不充分[22-23]。基于此,本文以黄原胶结合还原剂作为凝胶基液,对Cr(VI)污染含水层进行原位阻截,研究了“黄原胶-还原剂-Cr(VI)”凝胶体系相关影响因素与凝胶的阻截性能,为黄原胶凝胶屏障用于Cr(VI)污染场地的修复提供理论支持。

    考虑到实际工程需要,选用食品级高黏黄原胶,购自河南万邦化工科技有限公司。研究采用焦亚硫酸钠(Na2S2O5)作为Cr(VI)还原剂,Na2S2O5及重铬酸钾(K2Cr2O4)、氯化钠(NaCl)、氯化钾(KCl)和氯化钙(CaCl2)等试剂均购自国药化学试剂有限公司,除特殊说明外,所有溶液均采用去离子水配置。

    凝胶基液溶质主要由三部分组成,包括黄原胶、Cr(VI)和还原剂,以黄原胶质量分数为0.4%,Cr(VI)质量浓度为200 mg/L的“黄原胶-还原剂-Cr(VI)”凝胶体系配置为例,将240 mL超纯水中溶解0.3 g Na2S2O5,使用机械搅拌器以500 rpm持续搅拌溶液,分别称取1.2 g黄原胶和3.0 g KCl,将其干粉充分混合后,少量多次加入搅拌中的溶液,搅拌30 min后在室温中静置24 h。将所得混合溶液作为凝胶基液,向搅拌中的凝胶基液中加入60 mL质量浓度为1000 mg/L的Cr(VI)溶液,继续搅拌30 s 至充分混合。由此得到所需配比的“黄原胶-还原剂-Cr(VI)”凝胶体系,以相同的方法配置黄原胶质量分数为0.6%,Cr(VI)质量浓度分别为50,100,200,400 mg/L的凝胶体系,同理,配置黄原胶质量分数为0.2%的体系组合。凝胶体系中还原剂Na2S2O5 质量与Cr(VI)质量比达到3.78[24-25],该比例下 Na2S2O5 能够完全还原Cr(VI)。

    取各组“黄原胶-还原剂-Cr(VI)”凝胶体系混合液20 mL装入40 mL样品瓶中,室温下振荡,定时观察凝胶化现象。根据Mccool 等[26]的判断标准,倒置样品瓶时,其内容物不再呈现流动状态,而是维持一定的结构整体下落,此时即为凝胶形成。从凝胶体系完全混合开始计时,至凝胶形成定义为凝胶形成所需时间,即凝胶时间。

    以相同的配置与试验方法,在40 mL样品瓶中加入20 g河砂,研究在介质颗粒存在的情况下对体系凝胶化的影响。

    凝胶基液配置方法与前文相同,选择凝胶形成所需时间较短,凝胶结构稳定的凝胶体系,即黄原胶质量分数为0.4%,Cr(VI)质量浓度为200 mg/L。为探究不同阳离子对凝胶的影响,选择地下水中常见的Na+、K+和Ca2+进行试验研究,参考Na+、K+、Ca2+在地下水中的质量浓度确定了浓度梯度,针对Na+和K+试验分别设置5组凝胶体系,其中Na+或K+质量浓度均为0,2.5,5,7.5,10 g/L;针对Ca2+试验设置5组凝胶体系,Ca2+质量浓度为0,0.1,0.3,0.5,0.7 g/L。根据Mccool 等[26]的研究,Na+、K+的存在对黄原胶凝胶可能存在促进作用,因此,在针对Ca2+的试验中,每组都加入了质量分数1%的 KCl 作为凝胶促进剂。黏度测定在室温下进行,设备为旋转黏度计(CAS CL-1),测定时间间隔为10 min。由于黏度测定会破坏溶液内部结构,因此将混合液分装到50 mL离心管中,每次测试取一份新的试样,以避免同一样品重复测试可能造成的误差。

    凝胶基液配置方法与前文相同,凝胶体系选择黄原胶质量分数为0.4%,Cr(VI)质量浓度100 mg/L,将不含Cr(VI)的凝胶体系,即质量分数0.4%的黄原胶溶液,作为对照组,在溶液黏度明显增大之前将其注入长6 cm,内径9 cm的小型砂柱中,砂柱中介质为中砂,粒径0.25~0.50 mm,注入体积为1 PV(PV 指含水层孔隙体积)。注满凝胶基液的砂柱在室温条件下静置24 h,接通马氏瓶,完整装置如图1所示。

    图  1  模拟柱试验装置示意图
    Figure  1.  Schematic diagram of the simulated column

    根据达西定律,通过定水头法测试含水层的渗透系数,试验在室温下进行,以自来水模拟未污染地下水(pH=6.8),以自来水为溶剂的100 mg/L Cr(VI)溶液(pH=5.1)模拟污染地下水,分别渗透砂柱。从砂柱产生渗出液时刻开始记录,考察含水层渗透系数随时间的变化情况。

    凝胶体系中 Na2S2O5 溶于水释放亚硫酸根离子,作为Cr(VI)的还原剂。不添加还原剂或不添加Cr(VI)的凝胶体系,溶液始终保持一定的流动性,只有在二者同时存在的体系中能够形成凝胶。凝胶形成时,由于Cr(VI)已经转化为Cr(III),颜色由混合液最初的黄色转化为浅绿色。凝胶在常温环境下保存超过3 个月,始终保持浅绿色,表明凝胶中的Cr(III)不会被再次氧化,反应方程式如下:

    Cr2O27+3SO23+8H+3SO2+4+2Cr3++4H2O

    根据Mccool 等[26]所定义的凝胶化状态,结合黏度计测试,在黏度达到10000~12 000 cp 之后溶液基本失去流动性。对于质量分数0.4%、0.6%的黄原胶,Cr(VI) 质量浓度越高,凝胶形成所需的时间越短,Cr(VI) 质量浓度达到200 mg/L时,黄原胶质量分数为0.4%、0.6%的凝胶体系均可在1.5 h左右形成具有一定强度的凝胶块(图2),而黄原胶质量分数为0.2%的凝胶体系形成的凝胶强度较差,不宜用作凝胶屏障使用。

    图  2  体系中 Cr(VI)质量浓度对凝胶时间的影响
    Figure  2.  Effect of Cr(VI) concentration on gel time in the solution

    值得注意的是,在含水层介质(河砂中砂)存在的条件下,凝胶形成的时间没有明显差异。

    向凝胶体系中加入Na+、K+、Ca2+,体系的凝胶性能会受到一定的影响,其影响程度由所加入阳离子质量浓度控制。

    向体系中加入一定质量浓度的K+,随着交联反应的进行,K+质量浓度为2.5 g/L和5 g/L时对凝胶形成起到了促进作用(图3),两种凝胶体系黏度在50 min时分别达到了12984.03 cp和11104.60 cp,已经初步形成凝胶,相较于不含K+的体系,这一时间提前了约20 min。

    图  3  不同质量浓度K+影响下凝胶基液黏度随时间变化
    Figure  3.  Changes in viscosity of gel-base solution with time under the influence of different concentrations of K+

    体系中K+质量浓度达到10 g/L时,在60 min时黏度为7017.66 cp,完全凝胶化所需时间被延长。向体系中加入质量浓度为2.5 g/L的Na+有益于凝胶形成,该凝胶体系的黏度在40 min即达到11082.9 cp,更高质量浓度的Na+则表现为抑制作用(图4),且比同质量浓度的K+抑制作用更强,体系中Na+质量浓度达到10 g/L时,在90 min时黏度仅为5527.09 cp。

    图  4  不同质量浓度 Na+影响下凝胶基液黏度随时间变化
    Figure  4.  Changes in viscosity of gel-base solution with time under the influence of different concentrations of Na+

    Ca2+的存在整体表现为对凝胶化的抑制作用(图5),对于Ca2+质量浓度仅为0.1 g/L的体系,其黏度达到12212.45 cp也需要80 min。

    图  5  不同质量浓度 Ca2+影响下凝胶基液黏度随时间变化
    Figure  5.  Changes in viscosity of gel-base solution with time under the influence of different concentrations of Ca2+

    尽管高质量浓度的阳离子会抑制黄原胶凝胶,但在该试验中,所有混合液在2~3 h后都能实现凝胶化。可见,凝胶在试验所选择的阳离子质量浓度范围内具有一定的耐盐性。

    根据相关规范[27],传统阻截墙渗透系数需达到1×10−7 cm/s以下,参考这一标准将1×10−7 cm/s设定为凝胶屏障实现阻截需求的渗透系数上限。

    用定水头法测试介质的渗透系数。试验所使用的中砂介质的渗透系数为2.5×10−2 cm/s,对照组中,向介质注入质量分数0.4%的黄原胶,由于黄原胶溶液具有一定黏性,因此能够弱化介质的渗透性,以水为渗透液时,渗透系数最低达到4.6×10−4 cm/s,若注入更高质量浓度黄原胶溶液,降低渗透系数的效果更明显,但依然无法满足阻截需求,同时随着水流渗透驱替黄原胶,介质的渗透系数很快恢复到原始水平。而向介质注入凝胶基液,基液能够在试验设置的时间内顺利完成凝胶化,形成的凝胶会封堵介质孔道,使介质颗粒间结合更加紧密,因此能够大幅降低介质的渗透系数,相较于中砂介质的初始渗透系数2.5×10−2 cm/s,介质孔隙形成凝胶屏障后,含水层渗透系数可以降低到1×10−7 cm/s以下,最低达到6.9×10−8 cm/s(图6)。

    图  6  凝胶屏障封堵介质的渗透系数随时间的变化
    Figure  6.  Changes in coefficient of permeability of gel barrier plugging medium with time

    含有介质的凝胶屏障具备了一定的机械强度,抗压、抗剪切能力更强。在常规的地下水水力条件下,凝胶屏障可以在一定时间内维持该水平的渗透性。

    渗透试验开始后约2 d,砂柱开始产出渗透液,从该时刻起记录渗透系数变化。在产出渗透液后约9 d,砂柱渗透系数激增,并在约15 d内逐步恢复至约1.7×10−3 cm/s,基本达到初始渗透水平,在多组重复试验中砂柱渗透系数变化的时间稍有区别,但基本符合这一规律。

    在Cr(VI)溶液渗透试验中,屏障渗透系数的恢复过程相较于未污染地下水更平缓,在渗透进行15 d时渗透系数约为1.6×10−6 cm/s。

    对于“黄原胶-还原剂-Cr(VI)”凝胶体系,黄原胶质量分数越大,溶液的初始黏度越大,但由于黄原胶溶液是非牛顿流体,具有剪切稀化的特性,这对将凝胶基液注入含水层中是有利的。因此凝胶所需时间对凝胶体系发挥其功能起到关键作用。

    黄原胶-Cr(VI)凝胶时间主要由凝胶体系中黄原胶质量分数与Cr(VI) 质量浓度控制,但体系中必须存在还原剂,才能顺利凝胶化。这说明对于黄原胶起到交联作用的是还原反应产生的Cr3+,Cr3+与黄原胶分子侧链羧基上的离子发生离子交换,黄原胶分子在交联作用下不断堆积,最终形成交联网状结构,宏观上形成了稳定的凝胶体。

    Cr(VI) 质量浓度达到200 mg/L时,控制黄原胶质量分数为0.4%、0.6%,凝胶体系能够在理想的时间内实现稳定的凝胶化。而质量分数0.2%的黄原胶体系下凝胶强度不足,可能是体系中Cr3+相对质量浓度过大引起黄原胶过度交联导致的。

    电解质离子可以使黄原胶分子链发生卷曲,并破坏分子间的氢键作用,在体系中加入电解质会一定程度地降低黄原胶溶液的初始黏度,电解质含量越高,凝胶体系的初始黏度越低。

    在黄原胶分子与Cr3+交联反应进行过程中,质量浓度为2.5 g/L和5 g/L的K+对凝胶化起到促进作用,这是由于在交联反应中K+可以作用于黄原胶侧链的阴离子配体,使黄原胶分子形成具有一定刚性的双螺旋结构[21],同时,阳离子所带正电荷可以压缩黄原胶分子的双电层结构,促进黄原胶与交联剂发生分子间交联,表现为体系的黏度上升更快,并更先形成凝胶。当K+质量浓度过高时,压缩双电层作用过度挤压分子间结合水的空间,反而抑制了体系中的交联反应。但总体而言,质量浓度为2.5 g/L和1.0 g/L的K+均可以促进交联反应,这表明凝胶对环境中的K+具有一定的耐受性。另外,在黄原胶溶液配置过程中,将KCl与黄原胶粉末混合可以避免在凝胶基液制备过程中形成黄原胶胶团,添加KCl质量比越大,该作用越明显,故认为在体系中加入适量KCl是有益的。

    Na+与K+具有相似的结构,因此Na+对凝胶的影响也类似于K+。而相同质量浓度下,Na+相较于K+对凝胶形成表现出更强的抑制作用,可能是因为Na+的离子半径更小,压缩双电层作用更弱[28]

    Ca2+对凝胶形成的抑制性,除与Na+、K+相似的压缩双电层作用之外,研究显示Ca2+能够交联多聚物分子侧链的羧基,从而占据黄原胶的交联位点,使Ca2+、Cr3+同时交联黄原胶,这可能导致黄原胶分子链之间的过度交联[14],从而引起交联过程中凝胶脱水造成强度降低。

    黄原胶作为一种生物多聚物,可以被生物降解。随着时间推移,凝胶屏障被含水层中存在的土著微生物降解破坏,并在局部形成了通道,造成渗透系数的激增,而Cr(VI)的存在对微生物生命活动具有一定的抑制作用,使得污染环境中的凝胶屏障渗透系数变化更平缓。

    该试验在室温条件下进行,考虑到中高纬度地下水较低的温度和场地中Cr(VI)污染对微生物生命活动的抑制,凝胶屏障对污染地下水的阻截可以维持更长时间。

    随着阻截屏障降解破坏,被阻截区域的水力条件也得以逐步恢复,阻截屏障不会长期改变含水层的水力条件,是一种绿色修复技术,具有应用前景。

    (1)Cr(VI)浓度越高,“黄原胶-还原剂-Cr(VI)”凝胶体系凝胶化更快,Cr(VI) 质量浓度达到200 mg/L时,黄原胶质量浓度为0.4%、0.6%的凝胶体系在1.5 h即可形成凝胶。表明黄原胶凝胶屏障适用于Cr(VI)污染地下水的应急阻截,考虑综合迁移性能与凝胶性能,0.4%质量浓度的黄原胶更适合于工程运用。

    (2)黄原胶凝胶对地下水中常见阳离子具有一定的耐受性,在Na+和K+质量浓度2.5~5.0 g/L的体系中,阳离子的存在能够促进凝胶形成。这表明其可以适用于常见Cr(VI)污染含水层。

    (3)“黄原胶-还原剂-Cr(VI)”凝胶阻截屏障是一种环境友好型的阻截屏障,可以在开展Cr(VI)污染修复工作期间将含水层渗透系数降低到1×10−7cm/s水平,实现对地下水的临时阻截,之后凝胶可以被生物降解,不会对地下环境产生不良影响。

    对于凝胶体系应用于实际工程场景时,可能存在的其他问题,如冻融交替环境下凝胶化与凝胶降解时间,还需开展进一步研究。

  • 图  1   模拟柱试验装置示意图

    Figure  1.   Schematic diagram of the simulated column

    图  2   体系中 Cr(VI)质量浓度对凝胶时间的影响

    Figure  2.   Effect of Cr(VI) concentration on gel time in the solution

    图  3   不同质量浓度K+影响下凝胶基液黏度随时间变化

    Figure  3.   Changes in viscosity of gel-base solution with time under the influence of different concentrations of K+

    图  4   不同质量浓度 Na+影响下凝胶基液黏度随时间变化

    Figure  4.   Changes in viscosity of gel-base solution with time under the influence of different concentrations of Na+

    图  5   不同质量浓度 Ca2+影响下凝胶基液黏度随时间变化

    Figure  5.   Changes in viscosity of gel-base solution with time under the influence of different concentrations of Ca2+

    图  6   凝胶屏障封堵介质的渗透系数随时间的变化

    Figure  6.   Changes in coefficient of permeability of gel barrier plugging medium with time

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出版历程
  • 收稿日期:  2021-12-20
  • 修回日期:  2022-03-04
  • 网络出版日期:  2023-01-30
  • 刊出日期:  2023-03-14

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